Profesor Sunario berusia 26 tahun ketika Sumpah Pemuda dicetuskan. Dia meraih gelar sarjana hukum pada Desember 1925 dan menjadi pengacara. Dia banyak membela para aktivis pergerakan yang berurusan dengan polisi Hindia Belanda.
Di Kongres Pemuda II, Sunario bertindak sebagai penasihat panitia. Dia juga sempat jadi pembicara dengan makalah “Pergerakan Pemuda dan Persatuan Indonesia”.
Pasca kemerdekaan 17 Agustus 1945, Sunario menjadi anggota dan kemudian anggota Badan Pekerja Komite Nasional Indonesia Pusat. Dia kemudian menjadi Menteri Luar Negeri dan jadi Ketua Delegasi RI dalam Konferensi Asia Afrika di Bandung pada 1955.